佩鲁贾大学: 揭示碘化锡钙钛矿的不稳定性

卤化锡钙钛矿是实现无铅钙钛矿光电的现实途径。然而，尽管取得了重大进展，但是钙钛矿自p型掺杂和Sn（II）氧化成Sn（IV）仍然限制了太阳能电池的器件效率和稳定性。通过使用新的密度泛函理论模拟，意大利佩鲁贾大学Filippo De Angelis, 意大利CNR-SCITEC的Daniele Meggiolaro等人揭示了原始模型和缺陷模型中Sn（II）→Sn（IV）氧化的机理特征和能量学。

出乎意料的是，锡的氧化被预测在体相MASnI3中是非常不利的，而在未钝化的钙钛矿表面上则受到能量的有利。结果，大量的Sn（IV）自发转变为Sn（II），向价带释放两个空穴并p掺杂钙钛矿，而表面Sn（IV）充当深电子陷阱，并有助于非辐射载流子复合。发现化学计量和价带表面钉扎在很大程度上影响Sn（IV）的形成，指出表面钝化是获得有效和稳定的卤化锡太阳能电池的主要策略。